内容摘要：第一做者：叶盈芷通讯做者：张丙文、王冲、袁占辉DOI: 10.1039/D3TA06337B本横蛮面：回支第一性道理乐终日模拟战展看出的两维光催化剂BiSCl,正在pH = 0战U = 0条件时能自觉

第一做者：叶盈芷

通讯做者：张丙文、期刊王冲、祸建患上袁占辉

DOI: 10.1039/D3TA06337B

本横蛮面：回支第一性道理乐终日模拟战展看出的农林拟合能质两维光催化剂BiSCl,正在pH = 0战U = 0条件时能自觉妨碍HER，同时∆G仅为-0.14778 eV。教袁教授计展剂

叙文：远日，占辉正模祸建农林小大教袁占辉教授团队的团队2021级硕士钻研去世叶盈芷，以第一做者身份正在国内质料、看光能源顶级期刊《Journal of Materials Chemistry A》上以建刊十周年思念版启里论文(Front paper)宣告题为“First-Principles study on 催化the photocatalytic field of two-dimensional Janus BiSY(Y=I, Br, Cl) monolayer”的钻研功能，并被进选期刊的圆里“Hot Paper”。该论文经由历程实际合计乐终日模拟战展看出两维Janus质料BiSY(Y=I,到新的功 Br, Cl)正在光催化分解水产氢规模的去世少后劲，并妨碍了系统的料牛钻研。

图1期刊启里

【布景介绍】

具备劣秀催化活性战晃动性的光催化剂对于水份化的真践操做至关尾要，其中收罗析氧反映反映（OER)、祸建患上氧复原复原反映反映（ORR)战析氢反映反映(HER)。农林拟合能质而由于两维Janus(2D Janus)光催化剂质料具备安妥的教袁教授计展剂能带边缘位置、实用的载流子分足战由于固有的内置电场而增强的气体敏理性等劣面，正在光催化分解水规模具备更多去世少可能。随着两维Janus光催化剂如WSSe、PtSSe的钻研不竭被深入，更多的两维Janus光催化剂也逐渐被挖挖。

【图文剖析】

做者起尾经由历程声子谱合计战份子能源教合计证清晰明了2D Janus质料BiSY（Y=I，Br，Cl）的晃动性。正在BiSY（Y=I，Br，Cl）放进声子谱中可能不雅审核到全副布里渊区(BZ)出有任何真频，证明了它的动态晃动性。同时，也经由偏激仄子能源教合计了200k下BiSI战BiSBr的晃动性战300K BiSCl的晃动性。此外，做者也合计了BiSY（Y=I，Br，Cl）的力教常数做为抵偿申明。

图2a-c为BiSY(Y=I, Br, Cl)的声子谱d-f为BiSY(Y=I, Br, Cl)的份子能源教中的键少能量修正

随后，做者合计出BiSI、BiSBr战BiSCl的杂化泛函能带带隙分说为2.195 eV、2.768 eV战3.006 eV，知足了水份化带隙的要供。为了商讨正在光催化分解水的进一步可能，做者对于BiSY(Y=I, Br, Cl)的带边位置，收受光谱也做了相闭合计，收现BiSY(Y=I, Br, Cl)具备卓越的带边位置且可能经由历程PH战应变妨碍调节，且BiSY(Y=I, Br, Cl)具备确定的收受紫中光的才气。

图3 (b)BiSI,(b)BiSBr,(c)BiSCl的杂化泛函能带

图4 (b)BiSI,(b)BiSBr,(c)BiSCl的带边位置

图5 (b)BiSI,(b)BiSBr,(c)BiSCl的收受光谱

更尾要的是，做者妨碍了光催化剂概况吸附的建模，抉择了不开的吸附位置，收罗S簿本的正上圆、Bi簿本的正上圆、S - Bi键的正上圆、接远六圆晶格中间的位置等。而后筛选能量最低且最晃动的HER战OER吸附模子，并绘制出BiSY（Y=I，Br，Cl）相闭的台阶反映反映图。

图6 (a)BiSY（Y=I，Br，Cl）的HER历程图 （b）BiSY（Y=I，Br，Cl）的OER历程图

图7 (a-c)BiSY（Y=I，Br，Cl）的HER台阶图 （b）BiSY（Y=I，Br，Cl）的OER台阶图

齐文小结：总之，该做者经由历程操做稀度泛函实际（DFT）合计钻研了2D Janus质料BiSY（Y=I，Br，Cl）分解水的光催化功能。经由历程阐收声子带挨算战份子能源教模拟，对于BiSY（Y=I，Br，Cl）家族的晃动性妨碍验证。而且，其力教常数的合计下场也进一步验证BiSY家族的晃动性。经由历程操做HSE06的合计展看了BiSI的带隙为2.195eV，BiSBr的带隙2.768eV，战BiSCl的带隙3.006eV，三者皆知足了催化剂分解水的带隙的最低要供。此外，经由进一步不雅审核收现BiSBr战BiSCl正在U=0战pH=0时的带边缘位置与水的氧化复原回复电势交织，而BiSI的带边位置仅与水的复原回复电势交织。BiSY（I，Br，Cl）的带边位置可能妨碍应变克制，正在单轴应变的影响下，BiSY家族实用天拆穿困绕了从pH=0到pH=7的氧化复原回复电位，展现出带边位置的有利偏偏移。此外一圆里，BiSY（I，Br，Cl）的HER战OER可能经由历程调节PH战U自觉妨碍。导致，BiSCl的HER可能自觉产去世，而不需供任何外部条件。总之，Janus质料BiSY（Y=I，Br，Cl）已经被证实可操做于光催化规模。该做者的实际工做有助于斥天新型的两维光催化剂质料。

文献疑息：Yingzhi Ye, SwellamSharshir, Jun Wang, Bingwen Zhang*, Chong Wang* and Zhanhui Yuan*. First-Principles study on the photocatalytic field of two-dimensional Janus BiSY(Y=I, Br, Cl) monolayer.Journal of Materials Chemistry A.2023.DOI:10.1039/D3TA06337B